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同一天,中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)兩篇成果齊發(fā)《自然》!
2024-11-21 14:33
中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
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  11月21日,中國科大兩項科研成果同步發(fā)表在國際學(xué)術(shù)期刊《自然》上:

  中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心及化學(xué)系的康彥彪教授團隊發(fā)展了特氟龍等全氟及多氟烷基化學(xué)品的低溫還原脫氟分解的變革性新方法。在該工作中,研究人員創(chuàng)制了扭曲促進電子得失的有機小分子超級光還原劑KQGZ,并基于此發(fā)展了低溫(40-60℃)催化還原特氟龍等全氟及多氟烷基化合物的完全脫氟新方法。

  中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)物理學(xué)院樊逢佳教授團隊利用原創(chuàng)的電激發(fā)瞬態(tài)吸收光譜儀,“診斷”量子點LED的運行機制,破解了環(huán)保型綠色量子點LED效率和壽命的難題,刷新多項世界紀(jì)錄,推動量子點LED技術(shù)邁向環(huán)保新高度。

中國科大在光催化PFASs低溫脫氟領(lǐng)域取得重要進展

  中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心及化學(xué)系的研究團隊發(fā)展了特氟龍等全氟及多氟烷基化學(xué)品的低溫還原脫氟分解的變革性新方法。在該工作中,研究人員創(chuàng)制了扭曲促進電子得失的有機小分子超級光還原劑KQGZ,并基于此發(fā)展了低溫(40-60℃)催化還原特氟龍等全氟及多氟烷基化合物的完全脫氟新方法。北京時間11月21日0時,相關(guān)成果以“Photocatalytic low-temperature defluorination of PFASs”為題發(fā)表在國際學(xué)術(shù)期刊《自然》上。

光催化PFASs低溫脫氟示意圖

  全氟和多氟烷基物質(zhì)(PFAS)由于其分子內(nèi)牢固的碳-氟鍵,具有獨特的熱穩(wěn)定性、化學(xué)穩(wěn)定性、疏水及疏油特性等,廣泛應(yīng)用于化工、電子、醫(yī)療設(shè)備、紡織機械、核工業(yè)等領(lǐng)域。但是碳-氟鍵的惰性也導(dǎo)致PFAS在自然環(huán)境或溫和條件下難以降解。例如,特氟龍在260℃的溫度下可以維持多年而不分解;而在500℃以上分解時則會釋放出有毒氣體。因此,PFAS被稱為永久化學(xué)品。而被廢棄于自然界中的PFAS,則引發(fā)了一系列的環(huán)境及健康問題。

  圍繞上述挑戰(zhàn),中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)研究團隊基于在特定光照具有超強還原性的原理,設(shè)計創(chuàng)制了超級有機光還原劑(取名為KQGZ),首次實現(xiàn)了低溫下特氟龍及小分子PFAS的完全脫氟礦化,將其高效回收為無機氟鹽和碳資源。還原劑是能夠提供電子的化學(xué)物質(zhì);而超級還原劑則是能夠把電子注入到還原電位低于負3伏特的化學(xué)鍵的電子供體。該研究不僅首次報道了高度扭曲咔唑核對于超級光還原劑電子得失的促進作用,從而實現(xiàn)永久化學(xué)品的完全脫氟;也表明了光還原劑的激發(fā)態(tài)氧化電位,與其還原能力并無直接關(guān)聯(lián),并非判斷光催化劑還原能力的唯一標(biāo)準(zhǔn);能否對特氟龍等PFAS進行完全還原脫氟可作為有機還原劑的還原能力標(biāo)準(zhǔn)。

  超級有機還原劑KQGZ是我國科學(xué)家獨立設(shè)計創(chuàng)制、具有原創(chuàng)性的獨特光還原催化劑,具有廣譜的催化斷裂牢固碳-雜以及雜-雜原子鍵的性能;在目前已經(jīng)嘗試的百余類反應(yīng)中,均取得理想的結(jié)果。實驗證明,其扭曲結(jié)構(gòu)有效地促進了電子的得失,從而實現(xiàn)了超級還原作用,為新型超級光還原劑的設(shè)計和研制提供了新的思路。

  該論文的第一作者是中國科大博士生張浩,第二作者是從本科就參與這項研究的中國科大碩士生陳錦祥。通訊作者是中國科大康彥彪教授和南京工業(yè)大學(xué)曲劍萍教授。該項研究工作獲得了國家重點研發(fā)項目催化專項(2021YFA1500100)、國家自然科學(xué)基金面上項目(22271268)和合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心的資助。

  論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41586-024-08179-1

中國科大在環(huán)保型磷化銦量子點LED工作機制研究中取得重要進展

  中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)物理學(xué)院樊逢佳教授與河南大學(xué)申懷彬教授攜手合作,利用EETA技術(shù)深入研究了綠色磷化銦基量子點發(fā)光二極管的關(guān)鍵科學(xué)問題,成功實現(xiàn)了綠色磷化銦基量子點LED的峰值外量子效率(EQE)達到26.68%,亮度突破270,000 cd/m2,并在初始亮度1,000 cd/m2下,T95(亮度衰減到起始值的95%)壽命長達1,241小時,刷新了世界紀(jì)錄。北京時間11月21日0時,相關(guān)研究成果以“Efficient green InP-based QD-LED by controlling electron injection and leakage”為題,發(fā)表在國際學(xué)術(shù)期刊《自然》上,標(biāo)志著無毒量子點LED技術(shù)取得重要進展。

  LED顯示照明是我國的支柱半導(dǎo)體產(chǎn)業(yè)。加快新興顯示照明LED(如量子點LED)研究,對于加強并保持我國的產(chǎn)業(yè)競爭優(yōu)勢,有著重要的意義。然而,由于缺乏原位、直觀的表征手段,目前新興LED的內(nèi)部運行機制理解尚不充分,限制了新興LED的研發(fā)速度。樊逢佳教授團隊于2020年成功研發(fā)出世界首臺電激發(fā)瞬態(tài)吸收(EETA)光譜儀(國家發(fā)明專利號:CN202011470295.0;PCT:WOCN21071264),這一技術(shù)可以給LED“拍片子”,全方位透視LED中的載流子和電場的時間分辨、空間分布等信息,為LED的機理研究提供關(guān)鍵的技術(shù)支持,推動LED領(lǐng)域的科學(xué)探索和技術(shù)進步。

世界首臺電激發(fā)瞬態(tài)吸收光譜儀

  無鎘無鉛量子點由于其環(huán)境友好優(yōu)勢備受青睞,韓國三星集團投入巨大資源,于2019年和2020年分別發(fā)表兩篇《自然》論文,展示他們在紅藍兩色器件中所取得的進展。然而,綠色無鎘量子點LED(目前主要采用磷化銦基量子點)在效率和壽命方面遠落后于紅色和藍色環(huán)保型量子點LED,成為制約環(huán)境友好型全彩量子點LED產(chǎn)業(yè)化的關(guān)鍵。樊逢佳教授聯(lián)合研究團隊最新研究表明,當(dāng)前綠色磷化銦基量子點LED性能較低的主要原因在于電子注入不足和嚴(yán)重的電子泄漏。為此,研究團隊提出采用“低、寬勢壘”的設(shè)計方案,既提升了電子注入效率,又有效抑制了漏電現(xiàn)象。通過這一優(yōu)化,研究團隊成功刷新了世界紀(jì)錄。

  河南大學(xué)博士研究生卞陽陽和中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)博士研究生嚴(yán)笑寒為該論文共同第一作者;河南大學(xué)申懷彬教授和中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)樊逢佳教授、北京交通大學(xué)唐愛偉教授、河南大學(xué)陳斐博士為共同通訊作者。該研究得到了國家自然科學(xué)基金委-區(qū)域創(chuàng)新發(fā)展聯(lián)合基金、國家重點研發(fā)計劃等項目支持。

  論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41586-024-08197-z

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